Samsung Galaxy S4 除了在硬件上改进，Samsung 自家界面 TouchWiz 当然会有改动，加入更靓的动画效果，锁屏画面等亦更加靓。除此之外，Samsung 亦在软件上加入了多项新功能，相机, 多媒体以至操控亦有所提升。
首先在相机方面，Galaxy S4 加入了多项新的拍摄模式。
相机功能
Drama shot
可以将一些连拍影像，整合至一幅相片内。
Sound & Shot
可为相片加入一段最长 8秒的录音。
Cinema Photo
录影短片后，可以指定画面某一范围为动态，其他范围则为定格，制成有趣的动态相片。
Dual Shot/Dual Recording
利用前后相机同步拍摄或录影，形成 P in P 效果。
Story Album
可以按特定条件 (如地理位置) 将不同的相片，组成一个相簿。
Eraser mode
可以将相片中的物件移除。
多媒体
Smart Pause
之前也介绍过，当用户转望其他地方没有望向屏幕时，正在播放的影片就会自动暂停。再望向屏幕时，影片就会继续播放。
Air View
Galaxy s4 引入了 Air View 功能，将指尖悬浮指著屏幕，就可作出不同的预览。例如：在看影片时，就可以在时间轴预览某时段的影像；在电话键盘可预览快速拨号。另外亦可透过手势操控，在手机上扫过操控相片播放等。
Smart WatchON
可配合电视，利用手机播放和操控影片。
Group Play 分享音乐
可利用多部手机同步播放，形成一组大喇叭。
ChatON 相关
ChatON: Dual Video Call
在 ChatON 进行视像通话时，利用前后相机同步拍摄，除了影着你的样子外，也可同时拍摄周遭环境。
ChatON: Share Screen
将屏幕画面分享至朋友手机上，在画面上的绘画也可即时显示在对方手机。
其他
S Translator
S Translator 支援中, 英, 日, 韩, 法, 德, 意大利, 西班牙和葡萄牙等 9种语言翻译，可以作文字/语言相互翻译。另外，手机亦有 Optical Reader 可以像电脑的 OCR 般，利用相机拍摄文章或其他文字，手机就会作出辨认。例如：拍摄名片就会自动新增联络人。
S Health
就像一个运动加健康记录 App，可记录监察你的卡路消耗, 运动, 体重, 睡觉质素。
Adapt Display
画面光暗度除了会根据当前环境调节外，也会依据画面的内容如游戏, 影片播放, 文字等不同，作出适当的调整，让用家更舒适观看手机。
戴着手套也可操控屏幕
一般的电话屏幕，都要靠手指触碰作操控。而 Galaxy s4 可让用家戴着手套也可操控手机。
